超等电容器作为新一代储能设备，广泛应用在混合动力汽车、可再生能源存储、电网稳定系统、生物传感器、人体医学等领域。超等电容器可以通过在电极表面发生双电子层行为以及快速可逆的氧化还原反应提供高效的电荷转移效率，从而带来可观的功率密度以及循环寿命。过渡族金属氧化物具有高额的理论比容量，在作为超等电容器电极材料方面已得到了广泛研究。但受限于较低的本征电导率以及在充放电过程中伴随氧化还原反应过程发生的体积膨胀问题，其实际容量与理论容量仍有较大差距。利用具有良好导电性及结构稳定性的碳材料锚定过渡金属氧化物可以一定程度改善材料的电化学性能，但仍具有很大的提升空间。硼碳氮（BCN）是一种B、N原子共引入碳晶格的一种三元体系类石墨结构，并具有丰富的表面活性位点、结构缺陷以及高度的π电子离域，这使其有望代替石墨烯集流体而对负载组分的电化学活性起到活化作用，进而解决过渡金属氧化物实际容量偏低的问题。

材料学部半导体材料与器件创新团队提出一种基于BCN辅助构建异质界面的全新策略用以提升过渡金属氧化物超电材料的比容量。如图1所示，BCN表面的缺陷位点与化学反应活性位点可以诱导高电活性过渡金属氧化物的生成，从而驱动异质界面的构建。图2展示的密度泛函理论结果揭示了在BCN/NiO/Co₃O₄异质界面处，强电负性BCN的引入导致NiO/Co₃O₄局部电子离域趋势增强以及NiO/Co₃O₄内部的离域电子向异质界面处转移并积聚，金属离子的氧化态的增强激活了NiO/Co₃O₄的电化学活性；异质界面处OH^–扩散势垒的降低促进了金属氧化物的氧化还原反应，BCN/CNOs异质界面的构建成功将电极的比容量从3361 mF·cm^–2显著提升至8533 mF·cm^–2。该策略为超等电容器过渡金属氧化物电极比容量的提升提供了新的解决思路，在构建碳基复合金属氧化物材料异质界面方面提供了新的见解。

图1. BCN/CNOs材料的制备流程示意图以及异质界面微观结构的表征

图2. 借助DFT理论计算对BCN/CNOs异质界面处相互作用机理的探究

上述成果以“硼碳氮驱动异质界面：一种新式的显著提升超等电容器Co₃O₄/NiO电极比容量的方法”（“BCN-driven interfacial effect: A novel strategy to remarkably enhance the capacitance of Co₃O₄/NiO for supercapacitor”）为题发表在国际知名期刊《胶体与界面科学杂志》（Journal of Colloid and Interface Science）上。材料学部2022级硕士研究生张惠泽为文章的第一作者，吴拥中教授和史栋为共同通讯作者。本研究得到了山东省泰山学者工程、济南市人才发展专项、山东省自然科学基金等项目的支持。

论文链接：https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0021979724027024